Ursprünglich im 12. Jahrhundert als Klosterhof der Zisterzienserabtei Langheim gegründet, entwickelte es sich im 17. und 18. Jahrhundert unter den Äbten zu einer barocken Dreiflügelanlage. Während der Säkularisation wurden das Kloster Langheim und das Klosteramt im Schloss Tambach aufgelöst. 1806 wurde das Anwesen im Rahme eines Gebietstausches zur Residenz der protestantischen Grafen zu Ortenburg. Die Familie ist bis heute Eigentümer. Das Schloss ist privat bewohnt und nur zu besonderen Anlässen zugänglich.

Während des Zweiten Weltkriegs, im April 1943, wurde ein Teil des Archivs des Reichsluftfahrtministeriums sowie das Marinearchiv von Berlin nach Schloss Tambach gebracht. Am 11. April 1945 beschlagnahmten Soldaten der Westalliierten die als Tambach-Archiv bekannt gewordene Dokumentensammlung.

Der angrenzende Wildpark, 1970 eröffnet, erstreckt sich über 50 Hektar und beherbergt europäische Wildtiere.